Pi-Hole plötzlich sehr hohe CPU-Auslastung

Hast du schon einmal probiert, diverse Caches zu löschen oder ein reboot durchzuführen?

Wie genau nutzt du PiHole? Gehen die Anfragen direkt auch als DNS-Request über die PiHole?
Dies hat zwar den Vorteil, dass man hier eine viel größere Kontrolle über die Anfragen und das Blockverhalten hat, aber dies ist dementsprechend auch Lastenintensiver, da jede einzelne Anfrage immer durch PiHole verarbeitet wird.

Eine andere Alternative ist, auch mal die Logfiles zu leeren. Genauso vielleicht auch einmal schauen, ob deine HD/SD vielleicht langsam den Geist aufgibt - Ich weiß ja nicht, wie du die Hardware zusammengestellt hast und ob du ggf. ältere bereits benutzte HD/SD's genutzt hast. Wenn die Platten sich langsam dem Ende neigen, merkt man das an der sehr intensiven und längeren I/O Resonanz. Ergo wartet die CPU, bis diese das ganze verarbeitet hat und hinkt hinterher und schießt wie bei dir beschrieben in die Höhe.

Auch würde ich einmal probieren, ob du nicht irgendwelche intensiven Settings gesetzt hast, die zu viel Rechenleistung beanspruchen. Gegenebenfalls hier einfach mal die Konfiguration auf Standard zurücksetzen und schauen, was sich da bewegt.

Andenfalls könntest du das System auch noch einmal komplett sauber aufsetzen.

P.S. Warum läuft bei dir ein VNC-Server? Der Zieht die Rechenleistung wohlmöglich auch in den Keller. Soetwas sollte man nicht unbedingt laufen lassen, schon alleine, wenn man über Shell arbeitet.